Pada tahun 2001 Valerie berkolaborasi dengan Ralph Stanley dan Rebel Records atas undangan mereka. Lagu yang dikerjakan bersama berjudul I’ll Remember You Love In My Love In My Prayer’s dalam album Ralph Stanley yang berjudul Clinch Mountain Sweethearts. Selain itu Rebel Record’s bersama Mark Newton juga mengajak Valerie untuk bekolaborasi dalam sebuah lagu berjudul Follow Me Back to The Fold yang telah memenangkan penghargaan IBMA. Selain berhasil berkolaborasi dengan banyak musisi terkenal, Valeri juga memperkenalkan anggota-anggota baru Liberty Pike, Becky Buller, Eddie Miller, Johnny Miller dan Randall Conn. Namun beberapa lama kemudian Eddie Miller meninggalkan Liberty Pike. Akhirnya anggota Liberty Pike terdiri dari Jessica Lee, Randall Conn, Becky Buller, John Wesley Lee dan Steven Mougin. Pada bulan Oktober 2001, album Valerie Smith dan Liberty Pike dengan judul No Summer Storm yang diproduseri oleh Richard Adler berhasil menetap pada tangga lagu Bluegrass Unlimited Survey selama 2 tahun dengan lagu Lord, I’m Ready Now.
Lalu di tahun 2003 Valerie mengeluarkan album baru berjudul That’s What Love Can Do yang diproduseri juga oleh Richard Adler. Yang membuat judul album tersebut adalah Valerie bersama Kraig Smith. Salah satu lagu pada album ini juga berhasil masuk dalam tangga lagu Bluegrass Unlimited Survey dan juga Americana and Roots Genres dengan lagu In Those Mines. Ketika Valerie menyanyikan In Those Mines bersama Russell More, lagu tersebut banyak dikenal oleh penikman genre musik lainnya dan bahkan banyak dibuat kompilasinya. Kemudian di tahun 2006 Valerie masuk kedalam seri Daughters of Bluegrass dan mendapatkan nominasi dalam Recorded Event of The Year. Tahun berikutnya, yaitu tahun 2007 Valerie Smith bersama Becky Buller dan juga Kraig Smith membuat lagu dengan judul Ole John Bell dan juga merekam lagu Wade in The Water untuk musik pengiring dalam sebuah film yang berjudul Bell Witch, The Movie.
Tahun 2008 Becky Buller dan juga Alan O’Bryant bekerja sama untuk memproduksi album gospel pertama Valerie yang berjudul Wash Away Your Troubles. Dalam album tersebut terdapat lagu-lagu yang memiliki potensi dan di pertimbangkan untuk masuk dalam 12 kategori nominasi yang ada di Dove Award. Pada tahun 2009 album gospel Valerie mendapatkan Best Gospel Album of 2009 dari JP.F Music Award. Sedangkan USA Rural Roots Music Commission Nation mengakui Here’s A Little Song menjadi pemenang dalam Contemporary CD of The Year 2009. Selama tahun 2009 Valerie banyak sekali menerima penghargaan, selain yang telah disebutkan tadi masih ada penghargaan lainnya yang diterima oleh Valerie. Penghargaan tersebut adalah Valerie mendapatkan Rising Legend Award dari National Tradition Country Music Association.
